记者27日从中国科学技术大学获悉，该校特任教授谈鹏团队通过改变锂离子浓度，调控传输与成核动力学之间的匹配程度，可以显著提升锂氧气电池的放电容量。这项研究为实现高能量密度锂空气电池提供了理论指导。相关研究成果日前发表于国际学术期刊《自然·通讯》。
近年来，研究人员在锂氧气电池的高倍率性能和稳定性方面取得了诸多进展。但目前锂氧气电池的实际容量仍远未达到理论值，主要原因便是多孔正极内空间利用率不足。其中，相变、传质及法拉第反应的复杂耦合，以及对电极内部精确表征的技术限制，为揭示正极过程、突破容量瓶颈带来了巨大挑战。
要解决上述问题，关键是建立放电产物过氧化锂微观行为和电化学性能的内在联系。在研究中，为了排除溶剂、催化剂等因素对过氧化锂行为的影响，研究人员通过改变锂离子浓度，调节初始动力学状态。结果表明，锂离子浓度影响下的电化学性能变化趋势并不符合离子电导率趋势，且过氧化锂行为也不能完全被先前的成核理论解释。
通过可视化电极和跨尺度数学模型，团队进一步探究了过氧化锂分布特性。在0.5摩尔每升电解液中，过氧化锂颗粒呈现逆氧气梯度分布，标志着成核与传输动力学达到最佳平衡，从而实现最大放电容量。在0.5至2摩尔每升电解液中，较高的粘度限制了氧气传输距离，导致电极利用率和容量逐渐降低。在具有最佳动力学兼容性的0.5摩尔每升电解液中，正极深处的孔隙堵塞是其失效的关键。
为了验证这一结论，团队在正极的不同位置设计了气体通道，以加速局部传输速率。研究团队发现，在正极深处设计气体通道，其容量是将气体通道设置在氧气入口的2.5倍。由此证明，突破容量瓶颈的关键，在于维持电极深处的物质传输，而非仅取决于加速氧气传输。
研究人员介绍，该研究深化了对电极设计准则的理解，并为其他固体产物体系的金属-气体电池提供了参考路径。
